多壁碳纳米管(MWCNT)填料广泛用于改善聚合物的热机械性能。在本研究中，通过溶液混合技术制备了五种不同重量分数(0%、0.25%、0.50%、0.75%和1%)的MW CNT-聚合物纳米复合材料。用激光闪光法研究了多壁碳纳米管-聚合物纳米复合材料的热导率。考虑界面热阻(ITR)的影响，发展了修正的Mori-Tanaka均匀化方法的闭合解，用于精确估算纳米复合材料的热导率。利用RVE模型的有限元模拟来预测考虑和不考虑界面热阻效应的纳米复合材料的热导率。在数值和分析研究中，假设MWCNT和聚合物之间是完美的结合。修正Mori-Tanaka方法的封闭解得到的导热系数结果与有限元模拟和实验结果吻合良好。

多壁碳纳米管(MWCNT)填料广泛用于改善聚合物的热机械性能。在本研究中，通过溶液混合技术制备了五种不同重量分数(0%、0.25%、0.50%、0.75%和1%)的MW CNT-聚合物纳米复合材料。用激光闪光法研究了多壁碳纳米管-聚合物纳米复合材料的热导率。考虑界面热阻(ITR)的影响，发展了修正的Mori-Tanaka均匀化方法的闭合解，用于精确估算纳米复合材料的热导率。利用RVE模型的有限元模拟来预测考虑和不考虑界面热阻效应的纳米复合材料的热导率。在数值和分析研究中，假设MWCNT和聚合物之间是完美的结合。修正Mori-Tanaka方法的封闭解得到的导热系数结果与有限元模拟和实验结果吻合良好。

热管理对于散发功率电子器件产生的热量至关重要，尤其是随着电子器件的小型化趋势。聚合物在电子工业中具有广泛的应用，例如电子封装、柔性器件、底部填充材料和有机基板[引用1–8].通过未改性的聚合物有效散热是具有挑战性的，因为其导热性差(0.2-0.5Wm−1K−1) [引用9].导电聚合物复合材料由于其改善的热机械性能而在电子工业中获得了极大的关注。多壁碳纳米管因其优异的热机械性能和诱人的2000–6000的热导率而在纳米填料中引起了极大的兴趣Wm−1K−1,弹性模量1 GPa) [引用10].MWCNTs的高纵横比使基质和填料之间的热传导最大化引用11]，从而提高纳米复合材料的整体热导率。由于碳纳米管固有的强范德华力，碳纳米管基纳米复合材料的制备是一项具有挑战性的任务。这些力导致碳纳米管聚集成束，导致在基质中不均匀分散[引用10, 引用12].多壁碳纳米管的团聚会显著影响聚合物纳米复合材料的力学、热学和电学性能引用13,引用14].熔融共混法，原地的聚合和溶液混合是制备聚合物复合材料最常用的技术之一引用15].

热导率是控制材料散热的一个基本特性引用16].纳米复合材料的导热率受许多因素的影响，除了基体和填料的导热率之外，还包括填料的体积分数、形状、长径比和分散性引用17].还存在被称为Kapitza热阻的界面热阻，其导致纳米复合材料的实验测量的热导率比理论值小得多。基质和填料之间的ITR导致界面处的声子散射，这降低了传热能力，并导致纳米复合材料的有效热导率降低引用10, 引用18].复合材料传热能力下降的另一个原因是CNT填料之间的接触电阻，但在较低浓度下这种影响可以忽略不计[引用19].Hassanzadeh等人[引用20发现具有ITR效应的波状形状和随机取向的CNT为纳米复合材料的有效热导率的分析提供了更现实的预测。许多理论研究已经预测了聚合物基质和CNT之间的ITR[引用9, 引用16, 引用18, 引用21–25].

尽管有许多因素影响MW CNT-聚合物纳米复合材料的热导率，但是理解其潜在机理的实验研究可能是复杂和具有挑战性的。作为一种替代方法，分析和数值方法已被证明比实验研究更具成本效益和速度。这些方法对影响纳米复合材料热导率的因素提供了有价值的见解，并为优化其性能提供了有用的工具。微观力学被广泛用于预测聚合物纳米复合材料在不同尺度下的热性能。使用分析模型，如Mori-Tanaka技术(MT)和Maxwell-Garnett有效介质近似方法(MG-EMA)，广泛研究了填料含量、长径比、取向和界面热阻对聚合物纳米复合材料热导率的影响。基本的Mori-Tanka技术没有考虑ITR效应，尽管它是预测聚合物纳米复合材料的有效热导率的最流行的方法。然而，修正的Mori-Tanaka方法确实包含了ITR的影响引用26].

这项研究使用溶液混合技术来制造多壁碳纳米管-聚合物纳米复合材料。研究了多壁碳纳米管在基体中的分散情况以及不同质量分数的多壁碳纳米管对复合材料导热性能的影响。本研究的主要目的是使用改进的Mori-Tanka经典连续介质力学模型来预测多壁碳纳米管-聚合物纳米复合材料的有效热导率。研究了重量分数、填料取向、长径比和界面热阻(ITR)对聚合物纳米复合材料热导率的影响。开发了改进的Mori-Tanaka分析模型的闭合形式解，以提供对纳米复合材料的有效热导率的精确和有效的计算，所述纳米复合材料包括对齐或随机取向的圆柱形夹杂物以及球形夹杂物。据我们所知，文献中还没有报道过Mori-Tanaka方法的封闭解，它考虑了随机取向圆柱形夹杂的界面阻力效应。球形夹杂物的闭合解已在许多早期研究中使用过；然而，这对于圆柱形夹杂物是无效的[引用26–30].此外，利用ANSYS APDL软件进行了数值模拟铥用于三维代表性体积元(RVE)模型。使用MATLAB接口创建了具有对齐和随机取向的纳米填料的RVE模型铥和ANSYS APDL铥。通过与实验和数值模拟结果的比较，验证了我们的闭合解。

2.实验的
2.1.材料
热固性聚合物Araldite CY-230液体环氧树脂(密度为1.19克/厘米3)，以及实验中使用的相应硬化剂(LY951)由亨斯迈集团提供。平均直径为65纳米、密度为1.9克/厘米的多壁碳纳米管3，长度范围为6.5至10米，购自适马奥德里奇公司。

2.2.复合制剂
为了获得MWCNTs在透明无色液体环氧树脂中的均匀分散体，应用了溶液混合技术。使用频率为40 kHz、功率为120 W的水浴式超声波发生器，使用与我们先前研究相似的程序，以确保纳米管的均匀分布引用31].用电火花线切割加工5毫米厚的铝板以形成模腔，并用CO2激光。通过拧紧螺母和螺栓，设计了夹层结构，为模具型腔提供了框架。在本研究中，使用纯丙酮(99.99%)作为溶剂。使用水浴超声仪搅拌溶液一小时，以分离任何团聚的MWCNTs。倒入环氧树脂后，在60℃下用超声波处理该溶液4小时，然后磁力搅拌直至所有丙酮蒸发。等待约10至12小时后，将溶液脱气以除去截留的空气。通过以1:10的比例添加硬化剂(Ardur 951)来稀释溶液。之后，将硬化剂加入到溶液中，并彻底搅拌所得混合物。然后将混合物小心地倒入模具中，确保其均匀分布且没有任何气泡。将模具垂直放置在真空室中，以除去任何气泡或截留的空气。一旦制备了片材，就将样品加工成所需的形状。

2.3.场发射扫描电子显微镜
使用四种不同的MWCNT重量分数(0.25%、0.50%、0.75%和1%)来研究MWCNT在纳米复合材料中的分散。通过场发射扫描电子显微镜(FE-SEM，Gemini SEM 500)在5 kV下进行形态观察。

2.4.热导率测量
使用激光闪光法(耐驰LFA 447纳米闪光)评估聚合物纳米复合材料的热导率铥系统)通过测量其比热和热扩散率。使用从测试每个重量分数的三个样品获得的值的平均值来计算有效热导率。标准偏差用于确保结果的精确记录。如所示，直径为12.7毫米、厚度为2毫米的圆盘状样品是通过机械加工由复合片材制成的图1。使用具有304 V电压和0.31 ms短脉冲宽度的氙闪光灯在氩气环境中加热样品。In–Sb光电探测器用于测量背面的温升。在测试之前，每个样品的两面都涂上一层非常薄的石墨。等式情商。(1)

用于确定MW CNT-聚合物纳米复合材料的热导率(KUnknown node type: trans).
KUnknown node type: trans=αρCp
(1)
在哪里 α,  ρ,和Cp分别表示热扩散率、密度和比热容。分析中考虑了热扩散率测量的估计5%的误差范围。

图一。从复合片材中提取的盘形样品。

Figure 1. Disc-shape sample extracted from a composite sheet.
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3.理论方法
在本节中，使用了一种对齐且随机取向的圆柱形填料，通过有限元模型和Mori-Tanaka技术来估算有效热导率。纵横比的影响(λ)对热导率的影响也进行了研究。假设实心圆柱形填充物以避免有限元模拟中网格质量差，并且平均直径(a1) 对于圆柱形填料，假定为65 nm。在所有有限元和分析计算中，填料的热导率(Kf)是1950年使用的Wm−1K−1,如[引用32].环氧树脂的导热性(Km)为0.312Wm−1K−1如实验测量的。界面热阻(Rif)也包括在本研究中，用于准确估计聚合物纳米复合材料的有效热导率。多壁碳纳米管和环氧树脂之间的Kapitza电阻为8 × 10−8 m2本研究的K/W，由Huxtable等人通过分子动力学模拟计算得出[引用23].界面层厚度(h)在我们的研究中被认为是2nm[引用33].假设基体、纤维和界面具有各向同性的热导率。

3.1.分析建模
Mori-Tanaka模型(MTM)是预测复合材料有效导热系数的经典细观力学方法。MTM [引用34–37]通过假设单一椭圆非均质和无限均质矩阵域，考虑了稳态情况下的恒定热通量流动。有效导热系数[引用37,引用38]是根据平均热通量(q)和温度梯度(∇T),如中所述等式情商。(2)

.
q=Kij .∇T
(2)
在哪里Kij代表二阶热导率张量，∇T表示温度梯度，q表示平均热通量矢量。森-坦卡公式[引用39]基于有效热导率的Eshelby张量(KUnknown node type: trans)可以表示为:
KUnknown node type: trans=Km+ζm(Kf−Km)AUnknown node type: trans0
(3)

其中矩阵的浓度张量(AUnknown node type: trans0)和非稀释钢筋的浓度张量(AUnknown node type: transUnknown node type: trans)可以表示为等式Eqs。(4)

和等式(5)，分别为[引用11].
AUnknown node type: trans0=[(1−ζf)I+ζfAUnknown node type: transUnknown node type: trans]−1
(4)
AUnknown node type: transUnknown node type: trans=[I+S(Kf−Km)K−1m]−1
(5) 这里，Km, Kf, S和I分别表示基体热导率、填料热导率、Eshelby张量和单位张量，而ζf 和ζm分别代表填料和基质的体积分数。
哈达和塔亚引用39]推导出椭球夹杂的Eshelby张量，其中主半轴由(a1=a2<a3)对于圆柱形夹杂物和(a1=a2=a3) 对于球形夹杂物。圆柱形夹杂物的长宽比(λ)可写为(a3a1),这种类型的夹杂物的Eshelby张量由下式给出等式情商。(6)

。另一方面，球形粒子的Eshelby张量表示为等式情商。(7)。在Eshelby张量矩阵中，只有对应于S11 , S22,和 S33非零，而所有其他条目为零。
S11 =S22=η2;S33=1-η 
(6)
S11 =S22=S33=13 
(7)
的价值η对于圆柱形和球形，由下式给出等式Eqs。(8)

和等式(9)，分别为[引用37].
η=λ(λ2−1)32/⎧⎩⎨⎪⎪λ(λ2−1)12 −Unknown node type: trans−1 λ ⎫⎭⎬⎪⎪
(8)
η=23
(9)
一旦Eshelby矩阵和单位矩阵的值被插入到浓度张量(AUnknown node type: transUnknown node type: trans)，它可以表示为Kf, Km,和η,如所示等式情商。(10)

.
AUnknown node type: transUnknown node type: trans= ⎡⎣⎢⎢⎢⎢⎢2Km2Km+ηKf−ηKm0002Km2Km+ηKf−ηKm000KmKf−ηKf+ηKm⎤⎦⎥⎥⎥⎥⎥
(10)
使用MTM的基本公式(等式情商。(3)

)，在不考虑界面热阻(ITR)影响的情况下，对齐的圆柱形填料的纵向有效导热系数以封闭形式导出，如所示等式情商。(11)。计算球形夹杂物的有效导热系数很简单，因为它只需要代入以下值η= 2/3在圆柱形填料的封闭表达式中(等式情商。(11))，如所示等式情商。(12). 等式等式(12)也没有考虑界面热阻(ITR)的影响。
KUnknown node type: trans=[Km+Kmζf(Kf−Km)Km+ζm(Kf−Km)(1-η)]
(11)
KUnknown node type: trans=[Km+3Kmζf(Kf−Km)3Km+ζm(Kf−Km)] 
(12)
为了计算随机取向的圆柱形纤维的有效热导率的平均整体取向，如[引用21]，使用中所示的等式等式情商。(13)

.
KUnknown node type: trans,r=14π∫2π0∫π0(QUnknown node type: transKUnknown node type: transQUnknown node type: trans)Unknown node type: trans
(13)
在哪里φ和θ表示全球坐标系和局部坐标系之间的欧拉角Q表示转换矩阵。变换矩阵的表示QUnknown node type: trans如下所示:
QUnknown node type: trans=⎡⎣⎢Unknown node type: trans-Unknown node type: transθ−Unknown node type: transUnknown node type: transUnknown node type: trans−Unknown node type: transUnknown node type: trans0Unknown node type: trans⎤⎦⎥
(14) QUnknown node type: trans 是变换矩阵的转置矩阵QUnknown node type: trans,如所示等式情商。(15)

.
QUnknown node type: trans=QTUnknown node type: trans
(15)
最后，我们得到了随机取向圆柱形纤维(KUnknown node type: trans,r)不考虑界面热阻(ITR)的影响，界面热阻由下式给出等式情商。(16)

.
KUnknown node type: trans,r=[Km+
2Km(Kf−Km)ζf((2Km+Kf)−(Kf−Km)ζf)
3(2Km+ζf(Kf−Km) η)(Kf−(Kf−Km)(ζf+ζm η))
 
]
(16)
对于椭球体内含物，使用主半轴定义Eshelby张量，其由下式给出(a1=a2<a3)对于圆柱形夹杂物。在这种情况下，圆柱形夹杂物如碳纳米管(CNT)的直径可表示为a1,而其长度可以表示为 a3.在…里图2说明了相间厚度h和ITR Rif.相间热导率[引用33]可以表示为Ki=1h∫0h(xRif)dx或者h2Rif.将单个CNT及其界面层视为等效纤维，其组合有效热导率可表示为等式情商。(17)

或者等式情商。(18)，其中假设界面层表现为基质，CNT表现为填料。等式方程式(19)表示系统薄涂层填料圆柱体的界面相和CNT的体积分数。
K如果=Ki+Ki(Kf−Ki)(1−ζi)(Ki+ζi(Kf−Ki)(1-η))
(17)
K如果=h2Rif+h2Rif(Kf−h2Rif)(1−ζi)(h2Rif+ζi(Kf−h2Rif)(1-η))
(18)
ζi=h(h+2a1)(a1+2h)2和ζf=1−ζi
(19)
图二。具有界面层厚度的单个碳纳米管。

Figure 2. Single CNT with interphase layer thickness.
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对于排列和随机取向的填料，具有ITR效应的MW CNT-聚合物纳米复合材料的有效热导率可以通过下式计算等式Eqs。(11)

和等式(16)，分别为。这可以通过代入等效纤维导热系数来实现，等效纤维导热系数的计算公式如下等式情商。(18). 等式方程式(20)和等式(21)描述具有ITR效应的多壁碳纳米管-聚合物纳米复合材料的有效热导率的闭合解，用于排列和随机取向的圆柱形填料。球形填料的有效导热系数可通过代入下式计算η=23无论哪一种等式情商。(20)或者等式情商。(21)，如所示等式情商。(22)。组合的填料和界面体积分数(ζif)和基质体积分数(ζm)可从获得等式Eqs。(23)和等式(24)，分别为。
K电子前沿基金会=[Km+Kmζf(K如果−Km)Km+ζm(Kf−Km)(1-η)]
(20)
Keff,r=[Km+2Km(K如果−Km)ζ如果((2Km+K如果)−(K如果−Km)ζ如果)3(2Km+ζ如果(Kf−Km) η)(K如果−(K如果−Km)(ζ如果+ζm η))]
(21)
K电子前沿基金会=[Km+3Kmζf(K如果−Km)3Km+ζm(K如果−Km)]
(22)
ζif=(V（cannot）不能+Vi)VRVE=π (a1+2h)2a3VRVE
(23)
ζm=1−ζif
(24)
在哪里V（cannot）不能, Vi和VRVE分别是CNT、界面和RVE的体积。

3.1.有限元建模
为了预测多壁碳纳米管-聚合物纳米复合材料的有效热导率，我们利用了具有代表性体积元(RVE)方法的有限元建模。创建了ANSYS APDL脚本来执行模拟。用于开发ANSYS APDL脚本的MATLAB代码旨在防止三次RVE模型中生成的填充符之间的重叠。该模型可以具有沿纵向随机定向或对齐的圆柱形填充物。RVE的大小是从等式情商。(25)

基于填料的体积和体积分数。体积分数可以通过下式计算等式情商。(26)借助于纳米填料和基质的重量分数和密度。填充物的体积可以通过使用等式情商。(27)在RVE中具有预定的纵横比和填充物的数量。
卷关于RVE= Vfζf =总数 卷关于补白在这 RVE沃尔姆 分数关于补白
(25)
f=Wf Wm+Wf=ρfζfρm(1−ζf)+ρfζf
(26)
Vf=π4 a12a3n 
(27)
在哪里Wm和 ρm代表基质的重量和密度，而Wf, Vf,  ρf, wf 和 ζf 表示填料的重量、体积、密度、重量分数和体积分数。a1表示圆柱体的直径，a3表示其长度，并且 n代表填充物的数量。随机取向和排列的填充物所产生的RVE几何图形表示在图3(a)和(b)分别是。开发了满足周期性条件的APDL脚本，确保以正确的填料浓度生成RVE。图3(c)描绘了使用SOLID278元素的RVE模型的离散化视图，该模型具有8节点四面体形状和三个自由度。为了确定代表性体积元素(RVE)的大小，进行了一项集中研究，包括分析0.25 wt .的最小体积分数。%通过范围从0.850 m到1.54 m的立方体RVE的不同边长。我们选择了1.226 m的尺寸，这与RVE的8个CNT产生了一致的结果。此外，基于会聚测试确定元件尺寸，并选择5 nm的最佳元件尺寸。

图3。(a)随机定向的多壁碳纳米管RVE，(b)沿纵向RVE排列的多壁碳纳米管，(c)RVE的网格视图和热流条件，(d)RVE产生的温度梯度，以及(e)暴露的多壁碳纳米管产生的温度梯度。

Figure 3. FE simulation 3D views of (a) randomly oriented MWCNTs RVE, (b) aligned MWCNTs along the longitudinal direction RVE, (c) meshed view and heat flow condition in the RVE, (d) temperature gradient created in the RVE, and (e) temperature gradient created in the exposed MWCNTs.
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聚合物复合材料的有效热导率是在稳态条件下测定的，其中RVE内的热积累为零，并且由于恒定的热通量而产生纵向温度梯度引用11].为了实现这一点，我们在RVE的表面上施加了以下边界条件，如所示图3c:(a)在纵向方向上产生恒定的热流(Tx=0=200 °C和Tx=LRVE=100 °C)，以及(b)在剩余的四个垂直表面上保持绝热绝缘。通过求解热微分方程得到了RVE的稳态温度分布引用40]提交于等式情商。(28)

:
∂∂x(Kx∂T∂x)+∂∂y(Ky∂T∂y)+∂∂z(Kz∂T∂z)=0
(28)
这里， Kx,  Ky, Kz表示中的热导率x，y和z方向，分别。对于基质和填料的各向同性假设，我们有 Kx=Ky=Kz=Km和 Kx=Ky=Kz=Kf,分别是。我们假设x方向为纵向，纵向热微分方程中的稳态条件简化为[引用41].
∂∂x(Kx∂T∂x)
(29)

根据傅立叶定律，纵向有效导热系数[引用42]可以给定为等式情商。(30)

.
K电子前沿基金会=q L ΔT 
(30)
其中q是热通量，L代表RVE的长度，以及ΔT是纵向的温差。图3(d)和(e)分别描绘了在RVE和多壁碳纳米管中由有限元模拟产生的温度梯度。假设沿RVE纵向的温差为100 ℃,通过有限元模拟计算热通量。

4.结果和讨论
4.1.实验结果
制备断裂表面以使用FE-SEM研究四种不同重量分数(分别为0.25%、0.5%、0.75%和1%)的超声混合的MWCNTs复合材料的形态，其呈现于图4(a)至(d)。形态学结果显示，MWCNTs均匀地分散在整个环氧树脂中，在断裂表面上达到1重量百分比。FE-SEM观察表明，超声混合技术是增强纳米填料在基体中分散的有效方法。

图4。相对于MWCNTs浓度的MWCNTs纳米复合材料的断裂表面的FE-SEM图像a) 0.25重量% (b) 0.50重量% (c) 0.75重量%。%和(d) 1重量%。

Figure 4. FE-SEM images of fracture surface of the MWCNTs nanocomposites with respect to the MWCNTs concentration a) 0.25 wt% (b) 0.50 wt% (c) 0.75 wt. % and (d) 1 wt%.
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实验测量了不同填料浓度为0%、0.25%、0.50%、0.75%和1%的多壁碳纳米管-聚合物纳米复合材料的有效热导率。加入1 wt .% MWCNTs，热导率提高了约197%，如图5.

图5。纳米复合材料的热导率相对于MWCNTs浓度分别为0.25重量%、0.50重量%、0.75重量%。%和1 wt%,插图是0.25 wt .的圆盘状样品。%和1 wt .%.

4.2.使用有限元建模、实验结果和文献综述验证分析模型
为了与基于MWCNT重量分数的MT结果进行比较，模拟了有和没有Kapitza阻力效应的FEM研究。假设多壁碳纳米管填料为实心圆柱体[引用43,引用44]均匀分散在基质中。假设聚合物和CNT之间的结合是完美的。研究了多壁碳纳米管和聚合物之间的热界面电阻对恒定长径比为100的随机取向纤维的多壁碳纳米管-聚合物纳米复合材料的估计热导率的影响。图6表明从MMT和FE模型获得的结果(不包括界面热阻的影响)分别比MMT模型和FE模型的实验值高大约150%和79%。实验结果表明，MWCNT-聚合物纳米复合材料的有效热导率明显低于原始Mori-Tanaka方法在不考虑MW CNT和聚合物之间的ITR的情况下计算的热导率。ITR降低了聚合物纳米复合材料的整体热导率，并且在较高的体积分数下，CNT之间的接触电阻对热导率也有不利影响引用18,引用19].在本研究中，碳纳米管(CNT)之间的接触电阻的影响被认为是不显著的，因为它们的体积分数很小，并且假设复合材料中没有CNT重叠来模拟结果。使用原始MTM评估聚合物复合材料的热导率，而不考虑Kapitza阻力的影响，并且开发了具有改性MTM的Kapitza阻力的封闭形式的解决方案，并对各种MWCNT重量分数进行了评估。图6结果表明，考虑到多壁碳纳米管与聚合物之间的热阻，修正MTM结果的近似解与实验数据非常吻合，有限元模拟表明，RVE模拟得到的数值与实验结果吻合良好。

图6。使用有限元模拟、MMT和实验研究分析纳米复合材料中热导率随多壁碳纳米管负载量的变化。


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为了验证我们的模型，我们利用了Kim等人的实验数据引用18]，其研究了具有不同重量分数的碳纳米管(CNT)的聚碳酸酯纳米复合材料的有效热导率。同样的实验数据也被转换成体积分数，并与Aghdam等人的简化单胞(SUC)结合Maxwell-Garnett有效介质(EM)方法进行比较引用45].在…里图7，我们说明了热导率随具有界面热阻的随机定向的直碳纳米管的体积分数的变化。基质和填料的导热系数值取自[引用45]分别为0.21 W/m-K和150 W/m-K，界面热阻为10–8 m2K/ W和60 nm的碳纳米管直径。我们的模型结果，如所示图7，与实验数据一致，并与EM模型预测一致。因此，这些比较突出了我们的模型在为系统产生现实结果方面的有效性。

图7。使用本发明MMT分析纳米复合材料中热导率相对于CNT体积分数的变化，实验[引用18]和EM模型[引用45].

Figure 7. Analysis of thermal conductivity variation in nanocomposites with respect to CNT volume fraction using present MMT, experiment [Citation18] and EM model [Citation45].
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4.3.多壁碳纳米管的取向和长径比对有效热导率的影响
利用改进MT的封闭解，对不同长径比和取向的多壁碳纳米管-聚合物复合材料的热导率进行了参数化研究。研究表明，随机取向碳纳米管的热导率低于基体中纵向排列碳纳米管的热导率。图8描绘了在不同重量分数下随机取向和纵向排列的CNT中的聚合物纳米复合材料的有效热导率。图8显示在1 wt .时，排列方向的热导率比随机取向的CNT的热导率高约33%。%且在0.25重量%时高约17%。%.结果表明，轴向排列的填料比随机取向的填料具有更高的导热率和更好的传热能力，并且这种影响会随着填料重量百分比的增加而加剧。对齐的MWCNT阵列能够为复合材料的导热性提供更直接的途径。相比之下，在具有随机取向的纳米管分散体的聚合物复合材料中，有效的声子输运路径是困难的，因为随机纳米管网络中的点互连限制了声子输运引用10, 引用46,引用47].

图8。随机取向和轴向排列的MWCNTs浓度高达1 wt%的纳米复合材料的热导率。

Figure 8. Thermal conductivity of nanocomposites with randomly oriented and axial alinged MWCNTs upto 1 wt% concentration.
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使用改性MTM的封闭溶液研究了具有不同长径比和不同重量分数的多壁碳纳米管-聚合物纳米复合材料的热导率。图9显示了重量分数高达1%时的长宽比范围从1到500。结果表明，在AR = 500时，导热率大大提高。这一发现表明，具有较高纵横比的圆柱形填料在传热方面明显更有效。

图9。具有不同长径比的纳米复合材料的热导率(λ)的随机取向的MWCNTs，负载量高达1 wt .%.

Figure 9. Thermal conductivity of nanocomposites with varying aspect ratio(λ) of randomly oriented MWCNTs loading up to 1 wt.%.
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4.4.界面层厚度对有效热导率的影响
基体和填料之间的界面层厚度是决定纳米复合材料有效热导率的重要因素引用48].为了研究界面厚度对纳米复合材料有效热导率的影响，我们考虑了不同的界面厚度和重量分数(0.25、0.50、0.75和1 wt。%)的多壁碳纳米管，如所示图10。结果表明，纳米复合材料的有效导热系数随着界面层厚度的增加而增加。具体来说，我们观察到将界面厚度从2 nm增加到16.25 nm导致在1 wt时热导率增加41.7%。% MWCNTs，但在0.25 wt .时仅增加21.4%。%.这一结果表明，在纳米复合材料中较低的填料含量下，界面厚度对有效热导率的影响不太明显。

图10。不同重量分数下归一化有效导热系数随界面厚度的变化。

Figure 10. Normalized effective thermal conductivity with interphase thickness for different weight fraction.
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4.5.Kapitza阻力对有效导热系数的影响
用两个灵敏度参数研究了界面热阻对热导率的影响:(a)界面厚度和(b)长径比。黄等的文献综述引用49]揭示了聚合物和填料之间的界面热阻(ITR)可以从0.1变化到15 × 10−8k·m2为了研究不同ITR下的有效热导率，我们在四个重量分数(0.25 wt .%，0.50重量%。%，0.75重量%。%和1 wt .%)，如所示图11(a)至(d)，分别为。结果表明，随着聚合物与多壁碳纳米管之间ITR的增加，有效热导率迅速下降到8 × 10−8 m2然而，在这一点之后，有效热导率的增加变得不明显。这些结果还表明，随着界面厚度的增加，有效热导率随着ITR的增加而更快地降低，如所示图11(a)至(d)。曲线的趋势表明，曲线对应于较低的界面厚度hrf=.061在较低的界面热阻下几乎是平坦的hrf=.5.此外，在相同的界面厚度下hrf=.5在1 wt时，有效热导率降低了73%。%和50%在0.25 wt .%，表明在较高重量分数下增加界面热阻导致传热中的障碍a。图12显示了不同长径比的多壁碳纳米管的归一化热导率随ITR的变化。图12显示曲线在纵横比为时几乎是水平的λ=25,并且当纵横比增加时，斜率随着ITR迅速下降。结果表明，随着界面热阻的增加，MWCNTs在较高纵横比下的有效热导率受到不利影响。

图11。对于(a) 0.25 wt .的不同界面厚度，归一化有效热导率与变化的界面热阻(ITR)的关系。%，(b) 0.50重量份。%，(c) 0.75重量份。%，和(d) 1重量%。MWCNTs的百分比。

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图12。不同纵横比下归一化有效热导率与不同界面热阻(ITR)的关系。


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5.结论
总之，本研究通过实验、分析和数值模拟研究了多壁碳纳米管-聚合物纳米复合材料的热导率。主要调查结果如下:

增加填料浓度提高了纳米复合材料的有效热导率。

通过对比分析发现，使用MMT闭合解估算的有效导热系数与有限元模拟和实验结果以及现有文献都非常吻合。

所开发的蒙脱土的闭合解准确地预测了热导率，并考虑了界面热阻对纳米复合材料热性能的影响。

分析模型用于探索填料的重量浓度、取向和长径比对聚合物纳米复合材料的有效热导率的影响。

研究了界面厚度的影响，发现在较低的填料含量下，纳米复合材料的有效热导率不太明显。

对界面热阻随长径比和界面厚度的变化进行了敏感性分析，发现在某一点后，增加ITR对纳米复合材料的归一化热导率影响有限。

本研究假设多壁碳纳米管和聚合物之间完全结合来估计热导率，并为精确估计纳米复合材料的热导率提供了一种简单有效的方法。